大面積高質量單晶的生長一直是現代電子技術得以高速發(fā)展的基石。為了突破硅基電子學摩爾定律的限制，當前電子學研究的熱點和重點，即類石墨烯二維半導體如過渡金屬硫族化合物（TMDs）等，目前面臨著如何精確控制原子層級的二維晶體的外延逐層生長這個難題。單層高質量TMDs的生長和光電應用經常見諸主流期刊，但雙層乃至多層高質量單晶TMDs的生長仍是一個巨大的挑戰(zhàn)。目前用于基礎研究和光電應用的雙層及多層TMDs多來自于機械剝離法以及后處理方法（如激光刻蝕、等離子體刻蝕和熱退火等），普遍存在產率低、層數和尺寸可控性差等問題。雖有少數工作采用化學氣相沉積（CVD）法制備出雙層及多層TMDs，但仍存在晶體質量差、尺寸和層數不可控等問題。根據生長動力學理論，雙層單晶的生長至少需要兩個不同溫度的生長階段來促使單層的垂直高階堆垛，但是在傳統CVD升溫階段過程中，對前驅反應氣體的控制不良通常會導致形成不可控和不需要的成核中心，進而顯著降低所制備晶體的質量和可控性。

為了解決該問題，江南大學電子工程系教授、全國納米技術標準化技術委員會低維納米結構與性能工作組SAC/TC279/WG9委員肖少慶課題組（低維半導體材料與器件實驗室）提出了一種具有普適性的氫氣輔助反向氣流化學氣相外延法，實現了多種TMDs及其合金高質量雙層單晶的大范圍可控生長。相關成果以“Transition metal dichalcogenides bilayer single crystals by reverse-flow chemical vapor epitaxy”為題于2019年2月5日在線發(fā)表在《自然?通訊》上（Nat. Comm. 2019, 10, 598）。該方法通過在升溫階段引入氫氣反向氣流并控制生長溫度梯度，不僅有利于減少外延生長時不需要、不可控的成核中心，而且有利于源自第一單層成核中心的第二單層的均質外延。這種方法的效率遠超機械剝離法和傳統的CVD方法，并在三層及多層單晶的逐層可控制備方面展現出巨大的潛力。另外，通過控制第二層的生長溫度可以得到不同堆垛的雙層TMDs單晶如AA堆垛和AB堆垛的二硫化鉬（MoS2），實驗結果發(fā)現AA堆垛的雙層MoS2具有比單層更高的場效應管遷移率；通過采用多種源粉首次合成了MoWSSe四元合金雙層單晶，實驗結果表明其場效應晶體管表現出明顯的雙極性特征。

基于氫氣輔助反向氣流化學氣相外延法的TMDs雙層可控制備及其光電性能展示

這項研究為TMDs的大范圍逐層可控制備提供了一種可靠和通用的思路，為研究層與層之間的范德華力相互作用提供了良好的平臺，為實現過渡金屬硫屬化合物薄膜及其異質結的按需可控制備打下了堅實的基礎，極大地提升了TMDs等二維半導體在實際電子和光電器件的應用潛力。

該研究得到了江南大學自主科研計劃-重點項目、國家自然科學基金和江蘇省自然科學基金的資助。2014級博士生張秀梅為第一作者，課題組的南海燕老師為共同第一作者，課題組負責人肖少慶校聘教授和團隊負責人顧曉峰教授為共同通訊作者，電學測試和理論計算方面分別得到了東南大學倪振華教授課題組和澳大利亞昆士蘭科技大學Kostya Ostrikov教授等的支持。

課題組論文全文鏈接：Transition metal dichalcogenides bilayer single crystals by reverse-flow chemical vapor epitaxy。

作者：肖少慶課題組