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微納加工方法分為“自上而下”和“自下而上”兩種基本類型。前者是目前廣泛應(yīng)用于微納加工領(lǐng)域的主流技術(shù)，但其由于受到物理極限的制約，一般加工分辨率在幾十納米量級上。后者則可在更小的尺度（包括分子尺度）上實(shí)現(xiàn)加工，被認(rèn)為是一種突破物理限制的有效途徑。然而，“自下而上”的組裝方法由于科學(xué)認(rèn)知和實(shí)驗(yàn)技術(shù)的不足，導(dǎo)致其在低缺陷、大面積、組裝過程、組裝結(jié)構(gòu)等四個(gè)方面存在持續(xù)的挑戰(zhàn)。相對而言，組裝結(jié)構(gòu)面臨的障礙最大。這其中最重要問題是如何實(shí)現(xiàn)組裝對稱性的可調(diào)控，組裝對稱性可調(diào)控對于組裝結(jié)構(gòu)多樣性和組裝體功能的豐富至關(guān)重要。一般而言，由于形狀互補(bǔ)性，組裝結(jié)構(gòu)對稱性受到組裝單元的形貌限制，四方單元易于形成四方密排結(jié)構(gòu)，而球型則形成六方密排對稱結(jié)構(gòu)。由于在組裝動力學(xué)過程中組裝單元間的復(fù)雜力平衡和熱力學(xué)最小原理的要求，打破形狀依賴的組裝結(jié)構(gòu)對稱性或是難以實(shí)現(xiàn)的目標(biāo)。
中國科學(xué)院國家納米科學(xué)中心和中科院納米科學(xué)卓越中心劉前課題組與吳曉春課題組、鄧珂課題組，以及美國科羅拉多大學(xué)Ivan I. Smalyukh課題組合作，通過引入一種新概念的主導(dǎo)控制力，首次實(shí)現(xiàn)了納米金棒的四方對稱性組裝，一舉突破了一直以來八面體金棒只能是形狀依賴的六方對稱結(jié)構(gòu)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。這一結(jié)果在八面體銀和鈀納米棒上也得到了實(shí)現(xiàn)，展示了這種方法的普適性。多尺度模擬計(jì)算進(jìn)一步揭示這種控制力主導(dǎo)了非形狀依賴的組裝過程，并解釋了四方對稱比六方對稱具有更高的熱力學(xué)穩(wěn)定性的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。這一方法開辟了打破形狀依賴組裝對稱性的新途徑，為組裝結(jié)構(gòu)的多樣性和納米材料組裝結(jié)構(gòu)的可設(shè)計(jì)、可控提供了有力工具，將為推動納米組裝技術(shù)的進(jìn)步提供助力。
該項(xiàng)工作是劉前課題組前期研究的進(jìn)一步拓展，相關(guān)研究結(jié)果在線發(fā)表在《自然·通訊》上，研究工作獲得了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃納米科技重點(diǎn)專項(xiàng)、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)A、國家基金委和歐盟項(xiàng)目的支持。
多尺度模擬計(jì)算揭示四方對稱的主導(dǎo)控制力和更小的熱力學(xué)勢能
