前言

　　DNA折紙術(shù)是最近十多年流行起來(lái)的納米合成的高級(jí)玩法。

　　北京時(shí)間2018年7月17日凌晨，Nature在線(xiàn)發(fā)表了來(lái)自中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所、上海交通大學(xué)和美國(guó)Arizona State University等多家科研單位合作的成果，作者受自然界廣泛存在的硅藻啟發(fā)，成功地實(shí)現(xiàn)了具有SiO2層包覆的DNA折紙納米組裝策略(Nature, 2018, doi:10.1038/s41586-018-0332-7)。

　　第一作者：Xiaoguo Liu, Fei Zhang, Xinxin Jing

　　通訊作者：Hao Yan和樊春海

　　第一單位：中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所

課題背景介紹

????DNA的雙螺旋結(jié)構(gòu)，因?yàn)樗膫€(gè)堿基單元特異性配對(duì)，兩條單鏈的獨(dú)特結(jié)構(gòu)，這使得DNA的自組裝玩出了很多高級(jí)花樣。

2006年DNA二維折紙術(shù)的橫空出世(Paul W. K. Rothemund， Nature 2006, 440, 297)

2017年DNA產(chǎn)生的二維折紙，已經(jīng)到達(dá)了微米級(jí)。借助于編程，可以產(chǎn)生蒙娜麗莎的微笑。(Tikhomirov, G. et al. Nature(2017) 552, 67.)

????還可以這樣玩：

DNA折紙的中國(guó)地圖圖樣，(QIAN Lulu等, Chinese Science Bulletin 2006 Vol. 51 No. 24 2973—2976)

????雖然圖樣控制已經(jīng)接近隨心所欲的水平，但是DNA納米技術(shù)還需要找到合適的應(yīng)用出口。與氧化物的復(fù)合是一種理想的策略。但是DNA折紙得到的納米結(jié)構(gòu)需要很高的離子濃度(如Mg)以維持穩(wěn)定，這使得其它組分在DNA組裝體的進(jìn)一步沉積變得困難。

　　今天這篇Nature 文章在實(shí)現(xiàn)DNA表面的包覆SiO2層可控的包覆的同時(shí)，依然保持著DNA的復(fù)雜組裝圖案，并有效提高組裝體的穩(wěn)定性，作者將這種新的DNA折紙玩法稱(chēng)為：DNA硅化折紙術(shù)，DNA origami silicification (DOS)。

全文亮點(diǎn)

　　1. 基于分子動(dòng)力學(xué)模擬的結(jié)果，將兩種硅和磷酸前軀體的預(yù)先團(tuán)聚策略，使得硅源成功地沉積到DNA骨架的表面中，實(shí)現(xiàn)了DNA-SiO2的復(fù)合結(jié)構(gòu)構(gòu)筑。

　　2. 利用此策略，基于各種DNA折紙模板，合成了一維、二維和三維的多層級(jí)納米組裝體，其尺寸在10到1000nm。

　　3. 無(wú)定型SiO2層厚度可隨生長(zhǎng)時(shí)間調(diào)節(jié)。

　　4. DNA-SiO2的雜化結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性提高十倍。

圖文快解

圖1 DNA硅化折紙術(shù)，DNA origami silicification (DOS)的實(shí)現(xiàn)示意圖。

　　要點(diǎn)：分子動(dòng)力學(xué)模擬啟發(fā)，TMAPS和TEOS兩種前軀體預(yù)先組成小團(tuán)簇，然后就可以沉積于DNA組裝體的表面。

　　圖2 DOS組裝體的幾何結(jié)構(gòu)控制。

　　圖3 復(fù)雜結(jié)構(gòu)也無(wú)壓力

　　要點(diǎn)：EDS顯示Si/O/P的均勻分布。

　　圖4 DOS結(jié)構(gòu)的納米機(jī)械性能。

　　要點(diǎn)：a，五天的硅化反應(yīng)后，DOS三角形的楊氏模量比傳統(tǒng)的DNA折紙結(jié)構(gòu)提高十倍。c，利用AFM tip擠壓DOS四面體考察其變形性。

　　f：將兩個(gè)Au納米棒組裝到四面體的兩條棱邊上，硅化的DOS組裝體剛性更好。

　　總而言之，考慮到SiO2-DNA復(fù)合結(jié)構(gòu)可以當(dāng)做更好的三維載體，這項(xiàng)工作最終可能在新的光學(xué)系統(tǒng)、半導(dǎo)體納米組成、納米電子、納米機(jī)器人和包括藥物輸送在內(nèi)的醫(yī)療應(yīng)用領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。