碳元素與硅元素同屬第四主族，其原子最外層有四個未配對電子，可形成四根共價鍵。例如金剛石與單晶硅分別是碳原子和硅原子以sp3雜化方式與臨近的四個原子成鍵形成的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。原則上，碳原子和硅原子可以以任意的比例互換，組成SixCy的一大類具有閃鋅礦結(jié)構(gòu)的晶體材料。理論預(yù)言表明，二維的SixCy晶體可以以蜂窩狀結(jié)構(gòu)穩(wěn)定存在，隨著碳硅比例的不同具有大范圍可調(diào)節(jié)的帶隙，從而產(chǎn)生豐富的物理化學(xué)性質(zhì)，引起了研究人員廣泛的關(guān)注。

然而，自然界中的硅原子并不喜歡sp2雜化方式的平面二維結(jié)構(gòu)，碳硅化合物晶體多數(shù)不存在像石墨一樣的層狀體材料。因此，常規(guī)的機(jī)械剝離方法并不適用于制備二維碳化硅材料。已有的實(shí)驗(yàn)報道包括利用液相剝離和掃描透射電子顯微鏡電子束誘導(dǎo)等手段獲取準(zhǔn)二維SiC和SiC2材料，然而這些材料存在著厚度不均一、尺寸太小以及無法集成等問題。因此，發(fā)展一種新的實(shí)驗(yàn)手段獲取高質(zhì)量、大尺寸的單晶二維碳化硅材料具有重要意義。

最近，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心納米物理與器件實(shí)驗(yàn)室高鴻鈞研究團(tuán)隊(duì)利用組內(nèi)自主設(shè)計(jì)研發(fā)的分子束外延-低溫掃描隧道顯微鏡聯(lián)合系統(tǒng)，對石墨烯硅插層技術(shù)進(jìn)行了優(yōu)化，并將其應(yīng)用于二維碳化硅材料的構(gòu)筑，成功在釕和銠兩種單晶表面生長出大面積、高質(zhì)量、單晶的單層Si9C15材料。他們首先在金屬釕（銠）單晶表面生長獲得高質(zhì)量單層石墨烯，然后在石墨烯上沉積過量的硅，在1400 K高溫下退火得到了厘米量級的單層碳化硅材料（圖一）。他們進(jìn)一步結(jié)合掃描隧道顯微鏡、掃描透射電子顯微鏡、X射線光電子能譜等表征手段和第一性原理計(jì)算，確定該二維材料是組分為Si9C15的翹曲蜂窩狀結(jié)構(gòu)（圖二，圖三）。蜂窩狀結(jié)構(gòu)由碳-碳六元環(huán)和碳-硅六元環(huán)組成，每個碳-碳六元環(huán)被十二個碳-硅六元環(huán)所包圍。掃描隧道譜顯示該二維材料表現(xiàn)出半導(dǎo)體特征，能隙為1.9eV（圖四）。值得一提的是，單層Si9C15晶體具有較好的空氣穩(wěn)定性。制備的二維單晶樣品在直接暴露空氣72小時后重新傳入超高真空腔體，在870 K退火1小時之后可以看到晶體結(jié)構(gòu)幾乎沒有受到破壞（圖五）。

該項(xiàng)研究首次獲得了大面積、高質(zhì)量的單晶二維碳化硅材料。計(jì)算結(jié)果還顯示在不同晶格常數(shù)的金屬單晶襯底上有可能生長出不同碳硅比的二維材料，揭開了利用外延生長獲取二維碳化硅材料的序幕。相關(guān)成果以“Experimental realization of atomic monolayer Si9C15”為題發(fā)表于Advanced Materials上。該工作與中國科學(xué)院大學(xué)的周武教授和國家納米中心的張禮智研究員進(jìn)行了合作。博士高兆艷、博士生徐文鵬、博士后高藝璇和博士后Roger Guzman為論文共同第一作者，李更、張禮智、周武和高鴻鈞為共同通訊作者。該工作得到科技部（2019YFA0308500, 2018YFA0305700, 2018YFA0305800）、國家自然科學(xué)基金（61888102,51991340,52072401）、中國科學(xué)院（YSBR-003）和北京杰出青年科學(xué)家計(jì)劃（BJJWZYJH01201914430039）等的支持。

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202204779

圖一：單層Si9C15材料的獲取。

圖二：二維Si9C15材料的原子構(gòu)型

圖三：STEM圖像證實(shí)二維Si9C15材料的存在。

圖四：二維Si9C15材料的電子結(jié)構(gòu)。

圖五：二維Si9C15材料具有較好的空氣穩(wěn)定性。

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