復(fù)旦大學(xué)物理學(xué)系教授吳施偉課題組實現(xiàn)石墨烯中三階非線性效應(yīng)的電學(xué)調(diào)控并揭示其機(jī)理。他們的研究成果《石墨烯中無質(zhì)量狄拉克費(fèi)米子三階非線性光學(xué)響應(yīng)的電學(xué)調(diào)控》于倫敦時間5月21日在線發(fā)表于《自然·光子學(xué)》。復(fù)旦物理學(xué)系教授劉韡韜為本文的合作通訊作者，課題組博士生江濤、黃迪為本文的共同第一作者。

石墨烯是僅由單個碳原子層組成的蜂窩狀材料。由于其獨(dú)特的晶格與能帶結(jié)構(gòu)，石墨烯中的載流子沒有靜止質(zhì)量，運(yùn)動速度大小固定，只能改變方向。它們的行為遵從狄拉克相對論性量子力學(xué)方程，故此也稱為無質(zhì)量狄拉克費(fèi)米子。自發(fā)現(xiàn)以來，石墨烯的特殊性質(zhì)、及其引發(fā)的許多新奇有趣的現(xiàn)象一直是前沿科學(xué)研究的焦點(diǎn)，石墨烯的非線性效應(yīng)是其中的重要一環(huán)。此前，科學(xué)界已注意到石墨烯強(qiáng)烈的三階非線性效應(yīng)，這使石墨烯在微納光子學(xué)、激光產(chǎn)業(yè)、光通信、量子信息與計算、生物成像等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。然而，過去的實驗報道對石墨烯三階非線性系數(shù)無法形成統(tǒng)一的觀點(diǎn)，不同實驗結(jié)果甚至有著高達(dá)6個數(shù)量級的差異。

吳施偉等意識到，石墨烯中的三階非線性響應(yīng)是由多個量子共振躍遷通道協(xié)同競爭形成的整體效應(yīng)，提出了采用離子凝膠技術(shù)制備石墨烯場效應(yīng)晶體管器件，通過大范圍調(diào)控石墨烯中的載流子密度和化學(xué)勢來逐一控制相關(guān)量子共振躍遷通道的研究方法。研究人員發(fā)現(xiàn)，石墨烯中的化學(xué)勢會強(qiáng)烈地影響其三階非線性光學(xué)響應(yīng)，而且不同的三階非線性效應(yīng)對化學(xué)勢的依賴關(guān)系完全不同。對于加法類型的三階非線性效應(yīng)，如三次諧波和加法型四波混頻，當(dāng)調(diào)高化學(xué)勢關(guān)斷單光子、雙光子共振通道后，三階非線性效應(yīng)反而會極大地增強(qiáng)；與此相反，對于減法類型的三階非線性效應(yīng)，如減法型四波混頻和光學(xué)科爾效應(yīng)，同樣對單光子、雙光子通道的關(guān)斷反而會使得三階非線性效應(yīng)的強(qiáng)度出現(xiàn)劇烈下降，對石墨烯非線性光學(xué)系數(shù)的微觀量子理論計算進(jìn)一步支持了上述結(jié)論。吳施偉解釋道：“這種不同量子共振躍遷通道之間的干涉效應(yīng)，類似于家喻戶曉的《三個和尚》的故事。

在石墨烯低摻雜的情形下，‘石墨烯加法三階非線性效應(yīng)’這座廟里，有相互拆臺的三個和尚A、B和C，三個人不僅不合作挑水，反而還相互推脫偷懶，結(jié)果都沒水喝（三階非線性效應(yīng)很弱）；直到有一天，和尚A外出云游了（調(diào)高摻雜濃度），三個和尚之間的僵持被打破了，剩下來的兩個和尚盡管還是相互不服氣，但是和尚C能說會道，說服了和尚B一塊挑水喝（三階非線性效應(yīng)增強(qiáng)）；后來和尚B也外出云游了（進(jìn)一步調(diào)高摻雜濃度），和尚C樂得清靜，自己一個人擔(dān)水自己喝（三階非線性效應(yīng)進(jìn)一步增強(qiáng)）。有趣的是，在‘石墨烯減法三階非線性效應(yīng)’這座廟里的三個和尚D、E和F卻完全是另一種情況，這三人感情很好，都爭著去擔(dān)水，因此完全不愁水喝（三階非線性效應(yīng)很強(qiáng)），但是后來和尚D和E陸續(xù)下山化緣了（調(diào)高摻雜濃度），因此擔(dān)水能力反而下降了（三階非線性效應(yīng)減弱）。概括地說，石墨烯三階非線性效應(yīng)的量子共振躍遷通道之間存在競爭/合作的機(jī)制，隨著調(diào)節(jié)化學(xué)勢，主導(dǎo)競爭與合作的力量會此消彼長，從而最終導(dǎo)致了研究成果中觀察到的有趣現(xiàn)象。”

研究團(tuán)隊揭示了躍遷通道間的干涉效應(yīng)在石墨烯非線性光學(xué)效應(yīng)中的主導(dǎo)作用，澄清了之前國際上不同課題組在三階非線性光學(xué)系數(shù)上分歧的來源，并且指出了通過化學(xué)勢來大范圍調(diào)控石墨烯非線性光學(xué)效應(yīng)的途徑。與此同時，本研究工作制備出了國際上首個基于石墨烯三階非線性光學(xué)效應(yīng)的電光器件，電學(xué)的調(diào)控比可達(dá)幾個數(shù)量級。鑒于近年來石墨烯在大面積低成本生長制備方面的重大突破，這一電光調(diào)控機(jī)制有望為石墨烯產(chǎn)業(yè)提供一種殺手锏級別的高端應(yīng)用。